Studiu teoretic și experimental al comportamentului biogeochimic al Americiului-241 în condiții
Henri Poincaré Universitatea Nancy I RP2E Laboratorul Școlii Doctorale a Microorganismelor Minerale Interacțiuni Materia Organică în Soluri Studiu teoretic și experimental al comportamentului biogeochimic al Americiului-241 în condiții rizosferice simplificate. Cerere în soluri calcarice agricole TEZĂ Prezentată pentru obținerea titlului de doctor al Universității Henri Poincaré Nancy I Specialitatea: Științe ale solului și geomicrobiologie de către inginerul Thomas Perrier ENSG Apărat public în fața comisiei de examen la 15 iunie 2004 la INSTN Cadarache Compoziția juriului Pierre Toulhoat Reporter Director de cercetare CEA, ISA Universitatea din Lyon Philippe van Cappellen Profesor reporter, Universitatea din Utrecht, Olanda Michel Jauzein Profesor examinator, Universitatea din Nancy Arnaud Martin-Garin Inginer cercetător, IRSN/DEI, Cadarache Christian Mustin Cercetător examinator, CNRS LIMOS, Nancy Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire Laborator de radioecologie și ecotoxicologie CE Cadarache 13115 St Paul-lez-Durance Cedex
Această teză a fost scrisă sub L A TEX Distribution MiKTeX 2.2 (http://www.miktex.org/) editor WinEdt 5.3 (http://www.winedt.com/)
iii Pentru părinții mei și pentru tine, bunicul.
Cuprins Mulțumiri Cuprins Cuprins Lista cifrelor Lista tabelelor Nomenclatură Glosar și abrevieri v xv xx xxii xxiv xxvii Introducere generală xxix A Studiu bibliografic 1 I Americium un radio-poluant al mediului 3 1 Prezentarea americiului. 3 1.1 Radioizotopi și producție de Americium. 4 1.2 Utilizări și origini ale americiului. 5 2 Contaminarea Americium a compartimentelor de mediu. 6 2.1 Contaminarea tuturor compartimentelor. 6 2.2 Contaminarea solului. 6 3 Date privind sănătatea Riscuri. 10 4 Proprietățile chimice ale americiului. 10 4.1 Proprietăți electronice și ionice Analogi. 10 4.2 Gradele de oxidare Am 3+ (III). 11 II Rizosfera, o interfață eterogenă și complexă 13 1 Solul, un mediu poros structurat eterogen. 14 1.1 Un mediu poros cu trei faze. 14 1.2 Textura, structura și porozitatea solului. 14 1.3 Apa din sol. 18 2 O interfață biologic activă. 21 ix
Cuprins xv C Modelare hidrodinamică 265 1 Program pentru calcularea momentelor DTS în MathCad. 265 2 Program pentru rezolvarea modelelor CDE și MIM în MathCad. 265 D Baza de date termodinamică IRSN-LRE 275 E Coloane saturate cu apă 279 1 Condiții de referință. 280 2 Condiții sub saturate cu Ca 2+. 282 3 Condiții Glucoza. 284 4 Condiții de citrat. 286 5 Condiții Glucoză + Citrat (1). 288 6 Condiții Glucoză + Citrat (2). 290 7 Condiții Glucoză + Citrat (3). 292 8 Condiții Glucoză + Acid citric (1). 292 9 Condiții Glucoză + Acid citric (2). 293 F Coloane nesaturate cu apă 295 1 Condiții de referință. 296 2 Condiții de glucoză (1). 298 3 Condiții de glucoză (2). 300
xvi Cuprins
xxii Lista tabelelor XI.2 Rata de degradare a substraturilor de glucoză și citrat de carbon din coloane. 158 XII.1 Principalele caracteristici chimice ale solului. 173 XII.2 Compoziția soluției de referință (REF). 174 XII.3 241 Am remobilizat în timpul experimentelor în serie. 176 XII.4 Proprietăți fizice și hidrodinamice ale coloanelor de sol saturate și nesaturate. 177 XII.5 241 Am în eluate în timpul experimentelor pe coloană. 180 XIII.1 Speciație în soluție de Am în diferite scenarii de degradare a glucozei și de aport de citrat. 200 XIII.2 Solduri de masă de 241 Am, Ca T, Fe T (Fe L) și Al T eliberate în coloane. 202 A.1 Analize complete ale solului solului CAD. 246 B.1 Condiții analitice pentru testele de electroforeză capilară. 261 D.1 Constantele de stabilitate pentru sistemul calc-carbonic. 276 D.2 Constantele de stabilitate pentru liganzii anorganici Am (III) prezenți în soluțiile solului. 277 D.3 Constantele de stabilitate pentru citrat. 278
Nomenclatura BM echilibrul de masă al trasorului [] C, C l concentrația solutului în faza lichidă [ML 3] C (t) semnale de concentrație [ML 3] C s concentrația fixată pe faza solidă [MM 1] D coeficientul aparent dispersie [L 2 T 1] D 0 difuzie moleculară a substanței dizolvate în apă [L 2 T 1] D m coeficient de difuzie-dispersie în fracția mobilă (MIM) [L 2 T 1] E (ts) distribuția timpului de ședere [ T 1] K constantă Henry [T 2 L 2] K constantă stabilitate K (θ), K s conductivitate hidraulică, conductivitate hidraulică la saturație [LT 1] K d coeficient de partiție solid/lichid [L 3 M 1] K O2 constantă Henry de oxigen [T 2 L 2] K s0 LM msn 0 solubilitate produs lungime coloană [L] cantitate de substrat [M] masă de sol uscat [M] cantitate de trasor injectat [M] P presiune parțială a gazului [ML 1 T 2] P e Număr peclet [] Q debit volumic [L 3 T 1] q Viteza Darcy sau debit masic [LT 1] Factor de întârziere R [] S suprafață de intrare și ieșire coloană [L 2] xxiii