Măsurători de radioactivitate efectuate de Institutul Hahn M eitner după accidentul din reactorul de la Cernobîl -
1 pcgrscii? >/Aprilie xjgoo Hai măsurători de radioactivitate de către institutul Hah n-m eitner-l după accidentul din reactorul de la Cernobîl U. Behrend, P. Dulski, E. M. Friedland, D. Gawlik, K.-E. Kirschfeld, P. Schubert, K.-H. Pietrar
2 Bazat pe Institutul Hahn-Meitner (HMI-B) Hahn-Meitner-Institut Berlin GmbH publică o serie de rapoarte în care sunt comunicate rezultatele cercetării și dezvoltării institutului. Acestea pot fi solicitate de la biblioteca institutului. Rapoartele sunt incluse în bazele de date relevante ale centrelor de informații specializate sau prezentate în edițiile tipărite. Institutul Hahn Meitner din Berlin. Toate drepturile rezervate. Rapoarte ale Hahn-MeHner-lnstHute (HMI-B) Hahn-Meitner-Institute Berlin GmbH publică o serie de rapoarte, în care sunt raportate rezultatele cercetărilor. Rapoartele pot fi solicitate de la biblioteca Institutului. Rapoartele sunt anunțate către bazele de date corespunzătoare ale centrelor de informații speciale, respectiv abstractizate în edițiile tipărite. Institutul Hahn Meitner din Berlin. Toate drepturile rezervate. Hahn-Mellner-lnstltut Berlin QmbH GlIenlcKer StrzBe O-1000 Berlin 39
3 Măsurători de radioactivitate de către Institutul Hahn-Meitner după accidentul din reactorul de la Cernobîl Autori: 0. Behrend P. Oulski E. M. Friedüand D. Gawlik K.-E. Kirschfeld P. Schubert K.H. Steinmetz Editor: K.H. Pietrar
4 I N H A L T Pagina 1. Introducere. ' Programul fierbinte HMI 4 3. Medii monitorizate, metoda de măsurare Rata dozei locale, aerosoli, precipitații. Contaminarea suprafeței Spectrometrie gamma Spectrometru gamma, calibrarea spectrometrului Posibile erori sistematice Erori statistice Limite de detectare Măsurarea controlului Rezultate ale monitorizării mediului Rezultate generale, aer, apă, rata dozei locale Rezultate detaliate specifice nucleului Aer, ploaie, apă de suprafață și nisip Contaminarea solului în zona urbană a Berlinului Rezultate ale Y - s P e> Inspecția trometrică a alimentelor Inspecția laptelui matern _ Măsurători speciale Rezultatele măsurătorilor probelor din Europa de Est Hot-Partides 51
5 8 ANEXĂ Pagina rezultate individuale, tabelate: I Lapte 57 II Produse lactate 61 III Legume, fructe VI IV Carne, pește 86 V Ouă 87 VI Lapte matern 88 VII Apă - 93 VIII Nisip, pământ, iarbă 94
Înregistrați 9 Sv/h în siguranță. Întregul sistem este supus calibrării obligatorii și este verificat anual de către biroul de calibrare responsabil. 3.2.aerosoli Metoda de măsurare descrisă mai jos wi
d utilizat în monitorizarea de rutină a mediului pentru a determina concentrația de activitate a radionuclizilor artificiali separat de cea a aerosolilor radioactivi naturali. Al 5-lea
15 Tabelul 1 Proprietățile detectorului Nr. Detector Geometrie Tip Sensibilitate relativă * (%) 2 Cristal complet 1 Cristal complet germaniu germaniu (Li) 3 găurire germaniu pur jumătate lățime la: E = 1,33 MeV E = 122 kev (Co-60) (Co-57) (kev ) (kev) Raport Fotopeak/Compton la E = 1,33 MeV Borehole Germanium (Li) 5 Borehole Germanium (Li) 6 Borehole Germanium (Li) 7 Borehole Germanium (Li) "*) Sensibilitatea relativă este definită ca fotopeak - Rata de numărare a consumului de Co-60 (1,33 MeV) la o distanță de eșantion de 25 cm comparativ cu un detector NaJ de 3 "x 3"
16 Tebell & Ü falibner-flaktoreh rwefctor Vr. MeferfäjS kßlibrierfsldvr-for \ kälibneffsktor -for * 3? Dä (B-661,66 k &) -t 4L i. S, Sb-40
3, SS-40'I? 5 s Z 3 Ewjsdiale fharinelfi) If/IL 1 Riugaiiate fffarinei'li) f/asrtig fo
2 Factorul de calibrare fără direcție este identic cu probabilitatea de detecție e. Activitatea A rezultă din A = Zk/e-n, unde Zfc este rata de numărare în linia foto și n este probabilitatea de emisie. 13
17 Tabelul 3 Modalități de măsurare Nr. Detector Nava de măsurare ecranare viteză de numărare subterană la (ips) *) timp de măsurare t ^ (s) activitate limită de detecție pentru W l J (Bq) 1 sticlă de pulbere sticlă de pulbere sticlă de pulbere inel castron de pulbere inel castron de pulbere inel castron inel de castron castron sticlă de pudră, 50 ml sticlă de pulbere 50 ml de plumb 100 mm oțel 150 mm podea de perete de plumb perete de plumb podea de perete de plumb 50 mm 10 mm 50 mm 10 mm 50 mm 10 mm plumb de 100 mm plumb de 100 mm 100 mm *) La E = 364,5 kev ih
20 3.5.5 Limite de detecție Limita de detecție a activității specifice este determinată în fiecare caz în parte de cantitatea de eșantion disponibilă, de timpul de măsurare și de fundalul de numărare. Conform formulei, limita de detecție a activității specifice este descrisă de: 3/T " ANWG =: ü [Bq/kg] sau [Bq/1] n c H S
Acest lucru are ca rezultat limitele de detecție enumerate în Tab. 3 pentru diferiți detectori, măsurând geometriile și timpii de măsurare. Pentru sarcina de măsurare rapidă a deciziilor (concentrația activității de J peste sau sub 100 Bq/1 sau 250 Bq/kg) a unui număr mare de probe de alimente date în luna mai, limitele de detectare care ar putea fi atinse cu timpul de măsurare corespunzător scurt au fost complet suficiente. Măsurarea specifică nuclidului a filtrelor de aer, a apei de ploaie și a probelor de nisip a fost efectuată pe spectrometre 1 u. 2 (vezi Tab. 1). Limitele de detecție care pot fi atinse cu aceste spectrometre sunt în jur de 10 pentru un timp de măsurare de 2 ore, în funcție de nuclid
3 Bq/m pentru aerosoli (filtru de aer), 1 Bq/1 pentru precipitații și 10 Bq/kg pentru probele de nisip cu o precizie generală de măsurare mai bună de 20% măsurare de control Metoda este pentru analiza alimentelor prin măsurători comparative ale unei probe de legume pe toate tijele de măsurare utilizate pentru testele alimentare descrise aici Numerele 1-5 au fost verificate. Cu diferențe în activitatea specifică mai mică de 5%, a existat un acord satisfăcător. Rangurile de măsurare 6 și 7 utilizate pentru examinările laptelui matern au fost comparate cu cele ale biroului de măsurare a radiațiilor al Senatorului pentru Dezvoltare Urbană și Protecția Mediului utilizând un eșantion de lapte ușor contaminat (25 Bq/1), prin care eroarea statistică a dus la aceleași valori măsurate. 17
23 Tabelul 4 Proporția substanțelor radioactive artificiale în concentrația totală de activitate pentru aerosoli în aer și precipitații 1 1 Timp 1 1: J- 131% aer 1 Reger. Air CS -137% Total binecuvântare artificială I% Ploaie aeriană 1-90 y 4-90 y [3:! 4:, 09 5:, 08 6:, 005 Y_, 9 0,03 0,1 0,2 3 y 0,05 0,02 0,005 0,01 0,2 j 0,1 0,005 0,1 0,001 0,5 j 1 le nu revine la zero, deoarece există întotdeauna un reziduu de apă în vasul de probă (vezi Fig. 2) a căror activitate este încă înregistrată. Punctul de măsurare a ratei dozei locale gamma (Fig. 6) a înregistrat cele două treceri ale norului (1, 2). După aceea, a indicat valori crescute, care pot fi explicate prin căderea rămasă pe suprafața solului și vegetația înconjurătoare. Odată cu apariția ploii cu furtună (3), rata dozei gamma locale de la 0,09 jsv/h la aproximativ 0,14 (isv/h. Aceasta a fost cauzată, pe de o parte, de picăturile de ploaie îmbogățite cu radionuclizi care zboară pe lângă detector și, pe de altă parte, de următoarele Depozitarea acestor substanțe pe sol.30% din activitatea acestei ploi furtunoase a constat din produse de fisiune artificială, predominant din J (10%).
25 Tabelul 5 Activitate specifică și compoziție (pe baza activității totale [%] sau a activității de 137 Cs) a amestecului de radionuclizi artificiali în aer 1 I 30 aprilie ora mai 1 II 1 I t 1 J Nuclid A (i) A (i) Bq/m 3 I% A (137 CS) Bq/m 3 I * I j A (Cs) Nb-95 j I - j Mo cj Ru I Ru-106 j Te I 5 'j I Te- 129m Te I J-131 *) II J-132 *) I J-133 *) j I - "Cs SI Cs oa 0.20 Cs sl l 3.8 = 1.00 I j Ba i La jjj Np I" III l I total 32, 71 IIIII l I *) În cazul izotopilor de iod, trebuie să se țină seama de faptul că se înregistrează doar porțiunea legată de aerosoli. În timp ce proporția de Cs din activitatea totală (numai produse de fisiune artificială) în aer s-a înjumătățit de la 8% la 4% pe 4 mai comparativ cu 30 aprilie, proporțiile izotopilor de ruteniu și telur s-au dublat. În general, raportul izotopilor de cesiu 137 și 134 a fost de aproximativ 2: 1. 22
26 O proporție de 3% Np a fost găsită pe filtrul de aerosoli din 30 aprilie; totuși, pe 4 mai, acest nucleu a fost mai detectabil cantitativ. Fig. 7a prezintă spectrul gamma al filtrului din 30 aprilie, în care au fost marcate doar cele mai puternice linii. Insertul din Fig. 7 prezintă o secțiune cu partea cu energie redusă a spectrului, unde se pot vedea liniile esențiale ale Np. În general, nuclizii tipici pentru o topire a miezului au fost găsiți în spectru. Fără a discuta în continuare compoziția diferită a amestecului de nuclizi artificiali în aerul norilor din 30 aprilie și 4 mai, să luăm în considerare diferitele faze de emisie ale reactorului înregistrate de filtrele de aerosoli și diversele efecte climatice de epuizare și spălare asupra a făcut referire la diferite căi ale norilor. În timpul radioactivității aerului crescute pe 29./30. Filtrele de aer expuse până în aprilie 1986 (capacitatea totală de 750 m 3) au fost măsurate din nou prin spectroscopie Y cu două detectoare de germaniu plan și un detector de volum mare Ge (Li) pe parcursul mai multor zile () pentru a identifica în mod fiabil Y care apar slab prin intermediul unei evaluări a coincidenței
Pentru a face posibile liniile. În plus față de izotopii enumerați în tabelul 5, următorii izotopi ar putea fi clar identificați calitativ: 85 Sr, 95 Zr, 9m Tc, 110m Agr lu A g, 125 sbf 127 s b/ltl Ce, l 27 24
28 ONM «= i * o 1 icl *? J 2 «^ w 1 (600 & V011J 1 -«. «^» S «i« = ^ ^ -s 4> trebuie CD CO CD 25
29 Tabelul 6 Durata valorilor medii zilnice ale concentrației totale de activitate beta a aerosolilor și a concentrației de activitate artificială în aer, precum și a ratei dozei gamma locale Toți aerosolii Aerosoli artificiali Rata dozei locale Datuni (filtru pas) (filtru solid) 0, 0 5.14 0., 8 6.43 0, 2 0.09 0,. 6 0.41 0, 42 0, 7 8.56 0, 0 1.35 0, 7 2,55 0, 5 4,55 0, 2 0,23 0, 7 0, 4 0,036 0, 8 0,025 0, 8 0, 7 0, 9 0,013 0, 8 0,017 0, 9 0,017 0, 7 0,012 0, 9 0,005 0, 8 0,007 0, 6 0,009 0, 1 0,009 0, 5 0,007 0, 9 0,006 0, 7 0,013 0, 4 0,003 0, 7 0,016 0, 5 0,007 0, 8 0,004 0, 2 0,003 0, 5-0, 2-0,095 *) Valorile sub limita de detecție nu au fost luate în considerare pentru evaluarea ulterioară. În cazul aerosolilor artificiali, momentul în care se realizează media nu coincide cu schimbarea zilei din cauza perioadei de praf a filtrului. 26
31/o CBq/W * J Fig.2 A, -, Zeltficii/Veilsuf far M! I 4fcfrw'täiskün2eMt »» fii? M in Uffr far 3434 wd Te & Z Akfo. 9 J, gif da ^ 37 CS4W 0,4, ^ OPi M Wn QOM. Oh Ml 5S. n_qü 195. ISS SS. 2AS. AyoJo A: fäf Ru 32 Tabelul 7 Durata activității concentrației substanțelor radioactive artificiale în precipitații în mai 1986 *) j 7.5. Nuclide JBq/1 1 1 Mo-99 - Hu Ru-106 33 Tabelul 3 Durata activității în Bq/m 2 în Bq/m 2 în mai 1986 din cauza precipitațiilor pe solul sitului HMI. Nuclide Mo-99 1 " 16 Ru j Ru "1" - Te J-131 (J Cs l Cs-137 I l Ba "La]! 1 1 sumă I 1 II precipitații-j 6,7 23,8j 3,2 cantitate j mm j 87 jj 9 j - j - j - yyy - y - yy 87 j II 1 1 2,6 2,3 6,9 2,3 3,4 18,5 III 1 1 I I. III 38 Bq/1 în Lieper Bay și 30 Bq/l în Tegeler See (Tab. 9). Proporția J 3 1 J a fost în jur de 40%, 103 Ru în jurul valorii de 34%, 132 Te în jurul valorii de 15% și 137 Cs în jurul valorii de 11% Concentrația celor mai importanți nuclizi artificiali în apa din Lieper Bay (Havel) și Tegeler See poate fi văzută în figurile 11-13 și Fig. 15-17.
34 "10000 M> A4 zfethicl ^ course deramribäfcamzeubrstiovi -ftirdie Mepw ßucW? (Havel) 'm Sawcj (x) twaf m Wasserf«) for J/34 and 7e 432, yftfe-ffi. Loco: Oh «5.« 5. "OS. ÄSS." -It. 5 & pentru C & 4Z1, Cte/13-utncj -C & 43b AC \ f \/s & it ^^ Oh HS. Ib.s. 10S. 2BS. »& -It t Alob./f3 ^ ooo, -fftr" Ru 403. uv> d -SlwiOb AO0 40 AUoftt 400 9h VS, IBS. ir --L9/WÖ unej SA * »s. cur. aas. -f.s. BS'W S.fe A0 '% ± i * "* ^ $ wträ., 35 40000 AVoM 4000 Ssiblictoet Verl & tfdet AUtigkeitsläwzeHixstioft for d & ntegäer äea \ vn Sand (x) and In Water () for 3434 and Te Fig.S Oh -MS . IB. * OS. ISS *. S * ffitr .S. 2SS. SJS l «. St -fltf Lä4tO md BQÄHO« 32 fo -MI. 1SS. 20.S. * 6S. 30S. 46. SC Cu eiiiew ffsi (+) yasei ** «valori c ^ sptoh & n der Us/AiweSiSQteia &
41 Tabelul 12 Compoziția nucleului și activitatea specifică a unor probe de murdărie din zona Berlinului imediat după ce a trecut primul nor radioactiv. . Nb Mo Tc-99m Ru Ru Te J J J Cs Cs Cs Ba La Ce a asigurat controlul contaminării suprafeței, prin urmare nu a fost posibil să se asigure conformitatea cu valorile orientative. Deoarece valorile orientative au fost deja determinate specifice nuclidului, evaluarea spectrometrică gamma a rămas singura metodă de măsurare. Pentru a determina în ce măsură duza de frunze contaminate ar putea fi curățată de nuclizii radioactivi depuși prin spălare, s-au efectuat experimente pe o probă de spanac, 38
42 Tabel 13 Rezumat: produse lactate nr. Mostre cu activitate 131 I [număr total A> 100 50
49 Tabelul 18 Activitatea și compoziția nuclidelor în raport cu Cs (procentul se referă la activitatea totală a nuclidilor artificiali) a unor eșantioane din zona coastei Mării Baltice a Poloniei *) eșantion de pește Pantofi de chihlimbar masina (6,2 g) ) Nuclide Bq A (1J/Cs)% Bq A (137 Cs)% Bq A (i37 Cs)% K tti Zr Nb Ma Tc-99m Ru Ri A3-110m Sb Te le JJJ Cs Cs = = Ba Ia Oe Oe Eü Np UE * *) Valorile sub limita de detecție nu au fost luate în considerare pentru evaluarea ulterioară cu cele ale angajatului HMI pe plaja Mării Baltice de-a lungul apei, chihlimbarului, precum și un eșantion colectiv de ștergere din mașina sa. Compoziția nucleului a dus la proporții mari de până la 23% pentru l J și 46
51 Tabelul 19 Compoziția de nuclizi a probelor din Europa de Est, 4 = - în comparație cu Berlin în Bq/kg. Elbing Loetzen Suwalki Cracovia București Sofia Praga Budapesta HHI HHI Polonia Polonia Polonia Polonia România Bulga Cehos- Ungaria Ungaria Berlin Berlin Nuklid rien lowakei K Hn Zr Nb, 1 - Mo * Tc-99m Ru Ru Ag-IIOm Sb Te Te JJJ Cs Cs Ba La Ce Ce Eu Eu: valori sub limita de detecție "
52, totuși, un meci destul de bun. Cu toate acestea, direcția de răspândire singură nu este suficientă pentru evaluarea rezultatelor măsurătorilor din sud-estul Europei. Distribuția foarte diferită a activității în Balcani poate fi clasificată numai folosind condițiile topografice. 1PS »^» - 'äss & 5> detirgszüge. Fig. 2A Curenții de aer presupuși de la Biete Apn \ bi & AnfeSng Mai iw European airspace W
54 7.2 Particule fierbinți din Masuria/Polonia Nouă particule radioactive (puncte fierbinți) din cădere, care au căzut după accidentul reactorului nuclear din Cernobîl, în nord-estul Poloniei, au fost examinate prin spectroscopie și microscopie electronică. Particulele fierbinți sunt particule cu o activitate specifică ridicată în comparație cu activitatea contaminării uniforme. La începutul lunii septembrie 1986, un angajat al HMI a găsit particulele fierbinți în districtul lacurilor Masurian din Polonia. ^ -Spektrum Ru H.6.W PI ki Eh Fig. 22 Ü I ^ Mt (4y jl 2> 0,5 HO -LS "Ewergi'e [WeY] 1.0 Mai întâi particulele au fost separate mecanic de sol și de materialul organic Investigația cu un detector Ge-Li a arătat că în esență numai izotopul de ruteniu 103 Ru (T1/2 = d) și izotopul de rodiu 106 Rh (T1/2 = 30 s) au fost detectabile în toate cele nouă probe (Fig. 22) 106 Rh este nucleul fiică de scurtă durată a emițătorului ß pur 106 Ru (Tj/2 = d 5 Două dintre particule conțineau încă activități scăzute ale altor radionuclizi. După o separare mecanică mai fină a tuturor celor nouă particule fierbinți și curățarea lor cu etanol în baia cu ultrasunete, numai O mică proporție din izotopul de cobalt Co poate fi încă văzută în spectrul y al unei probe (Tab. 20). 51
56 53 Fig. 23 Imaginile cu microscop electronic cu scanare a particulelor fierbinți HS 4, 5, 7, 8 PI; Micromarker = 1 µm
57 Tabelul 21 Rezultatul calitativ al microanalizei fasciculului de electroni j proba cr FeJHi K) 1 HS 1 FL, I fcai] aij P d ü - XX ooo XX - i 1 HS 2 PL - X - oo 1 HS 3 PL - XX ooo XX - j 1 BS 4 PL - XXX - o X o - 1 HS 5 PL - ooooo XX - I HS 6 PL X oo XX o XX o 1 HS 7 FL - X - ooo XX HS 8 PL - X - o - 1 HS 9 PL 1 . X. o: intensitate de vârf puternică xs intensitate de vârf slabă: nici o intensitate detectabilă fără semn: nu mâncați X o X X.1 Tabelul 22 fisiunea produce izotopul produce fisiunea i ^ mo% I »3TC 6,13% 103,106 R u Z 3,16%, 103, 10f R u S% K% peste »6 * a Z 1,02% Valori Ru luate de pe harta nuclidului Karlsruhe. 54