Pentru Sabine și Laura - PDF Descărcare gratuită
1 Dinamică moleculară clasică și strâns legatoare pentru procese cu energie scăzută în materiale Disertație Peter Klein D 386 Disertație aprobată de Departamentul de Fizică de la Universitatea din Kaiserslautern privind acordarea diplomei academice „Doctor în științe ale naturii” Supervizor: Prof. Dr. HM Urbassek Recenzor secund: Prof. Dr. H. Oechsner Data dezbaterii științifice:
4 Mulțumiri Prezenta lucrare a fost creată la Departamentul de Fizică al Universității din Kaiserslautern sub conducerea prof. HM Urbassek, pe care l-am apreciat pentru disponibilitatea sa constantă de a discuta, ajutorul său generos la pregătirea publicațiilor, pentru subiectele disertației mele și pentru cele Libertate de a aborda propriile probleme, vă mulțumesc. A doua mea mulțumire îi revine soției mele Sabine și fiicei mele Laura pentru sprijinul acordat și pentru crearea unui mediu privat, fără de care lucrarea prezentă nu ar fi fost cu siguranță posibilă. O altă mulțumire îi revine prof. Th. Frauenheim de la TU Chemnitz pentru disponibilitatea sa de a coopera cu grupul Urbassek și pentru primirea mea călduroasă când vizitez Chemnitz. Nu în ultimul rând, aș dori să mulțumesc doamnei Anette Gotz, care a verificat părți mari din această teză pentru erori de tastare și alte erori, precum și diploma de doctorat. B. Briehl, Dipl. Phys. Th. J. Colla și Dipl. Phys. H. Hensel pentru discuții fructuoase, ajutor neprețuit în toate întrebările legate de computer și o atmosferă plăcută de lucru.
8 A Parametrizare strânsă pentru sistemele monatomice 97 A. Parametrizarea Goodwin, Skinner, Pettifor pentru siliciu A.2 Parametrizare strânsă pentru hidrogen A.3 Parametrizare strânsă pentru siliciu A.4 Spd strânsă parametrizare obligatorie pentru siliciu B parametrizare strânsă pentru sisteme siliciu-hidrogen 5 B. parametrizare strânsă pentru sisteme siliciu-hidrogen B.2 parametrizare spd strânsă pentru sisteme siliciu-hidrogen. 7 C Publicații legate de această lucrare 9 Bibliografie iii
11 V (ev) Ar Kr Xe r (A) Figura: Energia potențială a O +; ioni versus atomi de gaz nobil. Film Potențialul de interacțiune dintre atomii de gaz nobil este de tip Lennard-Jones: V (r) = 4 "r 2 6 #; r: (.) Constanta rețelei de echilibru a unui cristal fenn Lennard-Jones este dată de d =: 9 p 2, aceasta corespunde o densitate n =: 278 (.225, .73) A; 3 pentru Ar (Kr, Xe). Interacțiunea dintre atomii de oxigen și atomii filmului este descrisă de următorul potențial: V (r) = Z OZe 2 4 r exp (; r =); 2 [+ (r = 2) m] [+ r = 3] 4; 4 r 4 + (4) (.2) 4 unde ZO = 8, Z denotă numărul atomic de oxigen și atomii de gaz nobil. este polarizabilitatea atomică a atomilor de gaz nobil, celelalte constante sunt parametri potriviți care adaptează potențialul (.2) la curbele potențiale experimentale și calculate teoretic. Ecuația (.2) extrapolează datele găsite experimental (mev) a (A) a (A 3) b 2 (ev) c (A) c 2 (A) c 3 (A) c 4 (A) cmc Ar Kr Xe Tabel.: Parametrii potențialelor utilizate a) Ref. [Kittel, 986]. B) Ref. [Vest, 988]. C) Potrivit potențialelor Ref. [Guest și colab., 979]. 3
15 Simularea experimentului Y (%) (a) Xe Simularea experimentului. (b) Simularea experimentului Kr. (c) Ar l (monostraturi) Figura 2: Randamentul transmisiei Y a ionilor O + prin (a) Xe, (b) Kr, (c) Filme Ar în funcție de grosimea monostratului l. Înțelegerea ionilor O +; prin gaz nobil lme de dx și secțiunea transversală atomică de retrodifuzare înapoi. Presupunând un film fără structură, Z de dx = NS = N Td (.6) cu secțiunea transversală de împrăștiere și transferul de energie T calculat din potențialul de interacțiune cu două particule, ecuația (.2) și înapoi = Z #> 9 d (. 7) cu # unghiul de împrăștiere în sistemul de laborator. Calculul acestor cantități a fost efectuat de M. Vicanek, rezultatele sunt prezentate în figurile 3 și 4. Al 7-lea
16 .8 de/dx.6 (ev/a) .4 Ar Kr Xe E (ev) Figura 3: Pierderea de energie a O +; ioni pe cale acoperită de gaze nobile 7 înapoi (A 2) Ar Kr Xe E (ev) Figura 4: Secțiunea transversală a dispersiei din spate a ionilor O +; Cu ajutorul acestor cantități se poate înțelege cu ușurință rezultatul simulării: ioni; . În filmele Ar, retrodifuzarea este mică, iar în filmele Xe, transferul de energie este mic. Modelul geometric Până în prezent, a fost discutată transmisia O + prin filme groase, dar atenuarea exponențială a randamentului de transmisie găsit acolo nu poate descrie comportamentul transmisiei prin filme subțiri, vezi Figura 2. Prin urmare, în această secțiune este prezentat un model de umbrire geometrică, cu ajutorul căruia datele găsite în simulare pot fi înțelese. În acest model, atomii de gaz nobil ai primului monostrat sunt reprezentați de cercuri care sunt plasate pe o rețea hexagonală. Constanta de rețea bidimensională este a = d = p 2, unde d este a 8-a
19 Y (%) Simulare experimentală (densitate redusă) (a) l (monostraturi) Figura 6: Randamentul transmisiei Y cu densitate redusă a filmului Xe Y (%) Simulare experimentală (film hcp) (b) l (monostraturi) Figura 7: Randamentul transmisiei Y pentru filmele hcp Xe. Filmele ar pot crește proporțional în pete de oxigen și, prin urmare, reduc drastic randamentul transmisiei. Cu toate acestea, un astfel de mod de creștere este în contradicție cu cazurile Xe și Kr. Nu există nicio indicație experimentală că există un astfel de mod de creștere, deoarece polarizabilitatea lui Ar este mai mică decât cea a lui Xe și Kr și, din cauza antiferroelectricității substratului, creșterea proporțională ar trebui să fie mai frecventă în filmele Xe și Kr. 2. În filmul Ar, oxigenanții ar putea fi neutralizați și, prin urmare, nu mai pot fi înregistrați de detectorul experimental. Diagramele de corelație fază gazoasă pentru schimbul de sarcină în compusul oxigen-gaz nobil nu furnizează nicio informație cu privire la acest lucru, dar se pare că se știe puțin despre schimbul de sarcină al ionilor cu gazul nobil, astfel încât această posibilitate nu poate fi discutată în continuare. 3. Procesul de desorbție ar putea fi influențat de filmele Ar. Această posibilitate există în toate gazele nobile și nu pare să existe nicio explicație de ce
21 (a) fără film 8.6 fără film (a) Y (E) (/ ev) monostrat.2 (b) .5. Y (#) monostrat (b) monostrat.2 (c) monostrat (c) E (ev) cos # Figura 8: Distribuția energiei Y (E) și distribuția unghiulară Y (#) a ionilor O + transmiși prin filmele Xe. Maximul pulverizării filmului are loc cu două monostraturi. La grade mai mari de acoperire, stocurile de oxigen și stococada mică din pelicula de gaz nobil au disipat suficientă energie către atomii din jur, astfel încât energia cinetică a atomilor individuali de xenon este din ce în ce mai puțin suficientă pentru a lăsa filmul în vid. Cu grosimi mai mici ale filmului, atomizarea trebuie să scadă, deoarece un oxigen desorbant transferă doar impulsul la câțiva atomi de film și acest impuls transferat este implicat în coliziuni din ce în ce mai puține xenon-xenon. Pentru a putea discuta cantitativ acest punct, am inclus și randamentul condiționat de pulverizare în Figura 9. Aceasta este denumită numărul de atomi de xenon atomizați pe oxigen care este transmis prin film (Y t Xe) sau retro-împrăștiat (Y z Xe). Desigur, Y Xe = (; Y) Y z Xe + Y Y t Xe (.) Unde Y reprezintă randamentul de transmisie al ozonului de oxigen. Este clar vizibil 3
25 Y Model Experiment Model Linear Monte Carlo.2 (a) Kr Acoperire (monostraturi) Y Experiment Model Model Linear Monte Carlo.2 (b) Acoperire Xe (Monostrat) Figura.: Rezultatele modelului geometric pentru transmisia perpendiculară F + prin ( a) Filme Kr și (b) Xe. Așa cum era de așteptat, modelul liniar este valabil numai pentru acoperiri mici, iar valorile Monte Carlo sunt de acord cu soluția analitică a modelului geometric, notată cu model în figuri. Valorile zonei efectiv deschise au fost determinate în acest caz de M. Vicanek utilizând integrarea Monte Carlo, parametrul de potrivire al modelului r fiind fixat de valoarea modelului analitic pentru desorbția verticală. 3.3 Potrivirea modelului geometric la rezultatele experimentale pentru F + Comportamentul transmisiei în figură. sunt prezentate valorile găsite experimental pentru transmisia ionilor F + desorbiți perpendicular pe suprafața substratului prin filmele Kr și Xe, împreună cu potrivirea acestor date la modelul geometric. Pentru comparație, modelul liniar este inclus astfel încât să poată fi recunoscut începutul suprapunerii secțiunilor transversale atomice de către atomii de film din jur. Al 7-lea